近日，西北農(nóng)林科技大學(xué)食品科學(xué)與工程學(xué)院王建龍教授團(tuán)隊(duì)在食品質(zhì)量安全控制研究方面取得新進(jìn)展，研究成果以“Transition metal high-entropy nanozyme: multi-site orbital coupling modulated high-efficiency peroxidase mimics”為題發(fā)表于《Advanced Science》上。食品學(xué)院2021級(jí)碩士研究生馮健興為本論文的第一作者，食品學(xué)院張文濤副教授、王建龍教授和合肥工業(yè)大學(xué)沈益忠副研究員為共同通訊作者。

 

　　基于食品納米酶學(xué)（Food Nanozymology）的新興食品快速檢測(cè)與食品安全控制研究得到了廣泛的關(guān)注。其中，過(guò)渡金屬納米酶因其優(yōu)良的催化活性和較低的成本受到廣大研究者的青睞。然而，較弱的固有活性和頗為復(fù)雜的催化機(jī)理使得過(guò)渡金屬納米酶的催化效率十分有限且選擇性較差，這也是目前食品領(lǐng)域應(yīng)用納米酶遇到的主要瓶頸問(wèn)題之一。在摻雜、異質(zhì)結(jié)傳等傳統(tǒng)試錯(cuò)策略的指導(dǎo)下，雖然納米酶的種類已經(jīng)得到了明顯的擴(kuò)充，但目前其組分選擇的空間仍然有限。鑒于此，本研究將熵介導(dǎo)的活性位點(diǎn)互作引入高效納米酶的設(shè)計(jì)中，報(bào)道了一種具有較強(qiáng)底物親和力（對(duì)TMB 和H2O2的Km分別為 0.07和 0.6 mM）和高催化效率（對(duì)TMB 和H2O2的Kcat/Km分別為1.74×1012and 5.38×1011 M-1 min-1）的過(guò)渡金屬高熵類過(guò)氧化物模擬酶（HEAzyme）。理論研究表明，具有獨(dú)特的表面原子構(gòu)型和不同金屬組分獨(dú)特的d軌道耦合特征，不同金屬之間改進(jìn)的 d 軌道耦合增加了費(fèi)米能級(jí) （ EF ） 附近的電子密度，并移動(dòng)了整個(gè) d 帶中心相對(duì)于EF的位置，從而提高了位點(diǎn)效率到位點(diǎn)電子轉(zhuǎn)移，同時(shí)還增強(qiáng)催化過(guò)程中氧中間體的吸附，賦予了HEAzyme顯著的納米酶活性。最后，以高熵納米酶作為核心手段，創(chuàng)建了新型的食品快速檢測(cè)與食源性致病菌高效防治技術(shù)。本研究深化了對(duì)食品納米酶的電子結(jié)構(gòu)與催化性能之間的構(gòu)效關(guān)系的系統(tǒng)性理解，為高性能納米酶的工程設(shè)計(jì)提供了一種新的范式，同時(shí)揭示了新型高效納米酶在食品快速檢測(cè)與食品安全控制中的應(yīng)用。

 

　　該研究得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、仲英青年學(xué)者等項(xiàng)目的資助。

 

　　原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202303078