近日，合肥工業(yè)大學(xué)食品與生物工程學(xué)院劉洪林教授課題組在抗凍分子機制研究領(lǐng)域取得重要進展，相關(guān)研究成果“Antifreezing Hydroxyl Monolayer of Small Molecules on Nanogold Surface”發(fā)表于國際知名期刊Nano Letters。該研究在分子水平上探索了潛在的冰重結(jié)晶抑制（IRI）機制，解釋了羥基密度和納米級剛性表面的重要作用，為設(shè)計和制備通用IRI分子或材料提供了新策略，在未來食品與生物工程領(lǐng)域的低溫保存應(yīng)用方面具有重要的科學(xué)意義。

 

　　冰晶的成核與生長控制在食品與生物工程領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用價值。自然界的一些極地魚類、昆蟲以及阿拉斯加樹蛙等體內(nèi)含有冰結(jié)合蛋白（IBPs），能夠調(diào)控冰晶的成核與生長，從而免受冰凍傷害。近年來，受IBPs的啟發(fā)，IRI材料的制備并應(yīng)用于食品與生物工程領(lǐng)域的低溫保存引起了廣泛的關(guān)注。然而，到目前為止，IBPs冰結(jié)合位點上親水和疏水基團識別與結(jié)合冰面的分子作用原理仍然知之甚少，其潛在分子機制仍存在爭議，由于缺乏足夠的理論和實驗指導(dǎo)，通用IRI材料的設(shè)計面臨極大挑戰(zhàn)。因此，迫切需要在分子水平上闡明IRI的機理并建立一個簡單的模型指導(dǎo)IRI材料的合成。

 

　　該研究巧妙地設(shè)計了一個非常簡單但通用的模型，即五種外露的羥基或甲基結(jié)構(gòu)類似物在納米金表面形成單分子層，揭示了IRI活性的來源。作者在單分子層上引入不同的基團并控制其修飾密度，表明了該模型中IRI活性與納米金表面的羥基密度密切相關(guān)，疏水相互作用對宏觀的IRI活性不是必要的。分子動力學(xué)模擬闡明了實驗觀察下的羥基密度依賴的IRI軌跡，徑向分布函數(shù)進一步驗證了不同密度修飾下冰晶與小分子之間氫鍵結(jié)合能力的差異，由于疏水相互作用，甲基甚至輕微地阻礙了氫鍵的形成。作者進一步利用表面增強拉曼光譜在分子水平上驗證了納米金-小分子與冰晶的相互作用。通過實驗結(jié)合分子動力學(xué)模擬揭示了納米顆粒表面的羥基和甲基在冰重結(jié)晶抑制過程中的分子作用機制。

 

　　我院博士研究生丁中祥和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)王超副研究員為本文共同第一作者，劉洪林教授為通訊作者。丁中祥負(fù)責(zé)了本文整體實驗開展和論文撰寫，王超副研究員負(fù)責(zé)了分子動力學(xué)模擬等理論計算工作，我院青年教師蘇夢可、碩士研究生周寶梅、博士研究生楊士萱、李雨竹和瞿丞分別參與了拉曼實驗、納米金合成、低溫實驗、數(shù)據(jù)處理和論文修改等方面的研究工作。

 

　　上述研究依托我院和中國輕工業(yè)肉品微生物控制及利用重點實驗室等科研平臺，得到了國家重點研發(fā)計劃、國家優(yōu)秀青年科學(xué)基金、面上項目、安徽省重點研發(fā)計劃、安徽省自然科學(xué)基金、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費專項等支持。

 

　　論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.2c01267